全固态锂金属电池具有更高的单位体积内的包括的能量和安全性，因此引起广泛重视。但是，锂枝晶成长阻止了全固态锂金属电池的大规模运用。因为缺少对锂成长机制的了解，全固态电池锂枝晶成长的问题仍未得到处理。

  为了应对这一难题，美国马里兰大学帕克分校化学与生物工程系的王春生教授在锂金属负极和电解质之间规划了多孔、憎锂、混合离子电子电导的中间层（Li7N2I-碳纳米管中间层和Li7N2I--镁中间层）。规划的中间层具有高离子电导率和低电子电导率，使得锂金属能在负极/中间层界面分出，并可逆地进入到多孔中间层内/从中间层拔出。试验和模仿标明，中间层的憎锂性、电子和离子电导率以及孔隙率是完成安稳高容量锂堆积/拔出的要害。优化后的Li7N2I--碳纳米管中间层使得Li/LNI/Li对称电池在25℃下完成4.0mA/cm，4.0mAh/cm的高临界电流密度；Li7N2I--镁中间层使得Li4SiO4@LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2/Li6PS5Cl/20m-Li全电池在60℃、0.5C速率下完成了2.2mAh/cm的面积容量，并在350个循环后坚持82.4%的容量保存率。该中间层规划准则的提出为开发安全、高单位体积内的包括的能量的全固态电池打开了新机遇。

  全固态锂金属电池具有更高的能量密度和安全性，因此有望作为下一代锂电池技能运用在电动汽车上。但是，锂枝晶成长问题阻止全固态电池的开展。处理锂枝晶成长需求一起防止锂堆积进程中电解质的复原和锂剥离时锂金属与电解质脱触摸。试验标明中间层的性质会影响锂金属的堆积和剥离。但是，中间层的憎锂性、电子离子电导率和孔隙率怎么样影响锂的堆积和剥离行为，这一联系尚未被系统研讨。

  在这项工作中，作者经过调控Li7N2I-碳纳米管（LNI-CNT）中间层和LNI-Mg中间层的性质，研讨了锂堆积/剥离的安稳性与中间层的憎锂性、离子电子电导率的联系。优化后的LNI-CNT中间层使得锂在锂负极/中间层界面成核，然后跟着锂的堆积/剥离可逆地进入中间层或从中间层中拔出（图1）。中间层内的锂核会跟着锂的成长被彻底交融，并在锂剥离进程中彻底拔走。经过中间层规划操控锂的成核和成长，LNI-5% CNT使得Li/LNI/Li电池可以以4.0mA/cm / 4.0mAh/cm的高电流密度/容量可逆循环超越600小时。

  本工作中运用的Li7N2I固态电解质具有高离子电导率和低电子电导率、高憎锂性以及高电化学安稳性，而碳纳米管具有高憎锂性、高电子导电性和低压实密度。因此，将不同份额的LNI电解质和碳纳米管混合能构成离子电导率和电子电导率可调的多孔憎锂中间层。电化学试验、表征和模仿计算标明，中间层的电子/离子导电性、憎锂功能显着影响锂在中间层的形核和成长进程。其间，混合离子电子电导、憎锂的中间层能防止锂在电解质外表堆积，也能防止锂剥离时锂金属与电解质脱触摸，因此有利于按捺锂枝晶成长（图2）。

  图2：不同性质（离子导电、电子导电和混合导电）中间层对锂剥离/堆积行为的影响。

  LNI-5% CNT中间层使得Li/LNI/Li电池完成了大于4.0 mA/cm2/ 4.0 mAh/cm2的临界电流密度/容量（图3）。电池的过电势违背欧姆定律标明锂从锂负极进入多孔LNI-5% CNT中间层，增加了锂与中间层的触摸面积。

  图4a和b展现了在锂堆积进程中Li//Li对称电池在混合导电中间层内部的成核区域（图4a）和成长区域（图4b）。锂堆积进程集流体上施加过电势，锂会在中间层内部分电化学势低于临界成核过电位（c）的区域成核（图4a）。成核区域与电化势散布有关。而锂的成长区域则决于锂堆积容量和中间层的孔隙率（图4b）。

  锂在中间层内堆积的安稳性取决于锂成核区域长度（ln）、锂成长区域长度（lg）和中间层长度（li）以及憎锂性（图4c-d）。当锂成核区域长度（ln）小于或许等于锂成长区域长度（lg）且二者一起小于中间层长度（li）时，锂成长能消除成核的影响，防止循环进程中的枝晶构成。

  LNI-Mg中间层中因为Mg从中间层迁移到锂负极而构成中间层内部的梯度电子导电性，有利于下降中间层厚度并增强按捺锂枝晶的才能。18.5m的具有梯度电子导电性的LNI-25%Mg中间层使得Li4SiO4@NMC811/LPSC/Li全电池在60℃下进行350个循环，其容量坚持率达到了82.4%（图5）。